１９２２年到１９２４年，党的第三次全国代表大会前后，李大钊根据党的统一战线政策，在促成国共统一战线的建立，直至１９２５年在内蒙古地区建立统一战线的组织等方面，做了许多工作。
在这一时期，李大钊为了党和革命的事业，不辞劳苦，奔走在大江南北，万里跋涉，往来频繁，为促成国共合作，建立国共统一战线工作，在１９２２年８月至１９２３年这短短的一年多时间里，他四跨长江，三赴上海，两下广州。
“二七惨案”后，建立革命统一战线的要求更加迫切了。早在我党创立之初，共产国际代表马林就根据他在印度尼西亚从事革命活动的经验，主张东方资本主义不发达国家的工人政党，应该也像印尼工人加入“泛伊斯兰同盟”那样，结成民族阵线，所以他主张中共应与国民党联合。为此，他于１９２１年八九月间，由张太雷陪同并作翻译，专门赴桂林与孙中山会谈，取得了一些效果。１９２２年６月发表的《中国共产党第一次对时局的主张》， 提出了要建立广泛的民主主义联合战线。７月，在中共第二次全国代表李大钊传 ・８４·大会上，通过了关于民主联合战线的决议案。李大钊没有去参加党的“二大 ”，但被选为中央委员。李大钊也没有参加７月１日在杭州召开的少年中国学会的年会，但他与邓中夏、黄日葵等６人联名向大会提出了一个《为革命的德莫克拉西》的提案，希望“有诚意改革社会的人们 ”，“ 起来引导民众，打倒军阀和国际资本帝国主义 。”并说 ：“任何主义者都应该在这时，抛弃一切武断的成见，客观的考虑中国的实际情形，应该在此时共同认定一联合的战线，用革命的手段以实现民主主义为前提 。”“ 中国的国民党，抱民主主义的理想，十余年来与恶势力奋斗，始终不为军阀的威力所屈服。……从今以后我们要扶助他们，再不可取旁观的态度 。”在这次年会上，经过激烈的斗争，通过了一个进步的决议：“本会对时局的主张：对外反对帝国主义侵略，对内谋军阀势力的推翻。为实现此种目的，本会用舆论及其他方法为独立的活动。同时，国内外任何团体，凡实际上能作此种民主主义的革命运动者，本会必要时得予以相当的协力。”
１９２２年８月中旬，中共中央在杭州西湖召开了一次特别会议，集中讨论共产党员加入国民党的问题。参加这次会议的有李大钊、陈独秀、蔡和森、张国焘、高君宇和张太雷等人，共产国际代表马林也参加了这次会议。李大钊坚决支持共产国际的指示，主李大钊传 ・８５·张共产党员参加到国民党中去，要实现联合战线，加入到国民党中去才是行得通的办法。经过反复讨论，通过了共产党以个人身份加入国民党的决定。同时要求国民党实行改组，取消入党时要打手印、要宣誓服从领袖等封建会党的做法，改行民主主义的原则。
会后，根据党的决定，李大钊去见孙中山。早在１９１９年，李大钊就和孙中山有过接触。这时，因陈炯明叛变，孙中山从广东来到上海避居，李大钊即于８月下旬会见了孙中山，同他进行了多次的交谈。他们讨论了“振兴国民党以振兴中国之问题 ”，讨论了共产党员加入国民党的问题。当李大钊说明自己是中共党员，而中共党员也就是第三国际党员时，孙中山表示：你们尽管一面作第三国际党员，一面加入本党帮助我。李大钊根据党的指示，同意了这个提议，会谈结果十分圆满。于是，李大钊等人随即由张继介绍，由孙中山亲自主盟，正式加入了国民党。
在共产国际和中国共产党的帮助下，孙中山开始迅速转变。１９２２年９月４日，孙中山召集了有共产党人参加的会议，研究改组国民党的计划，起草宣言和党纲党章诸问题。在１９２３年元旦发表了一个《中国国民党宣言》， 这是孙中山的革命思想发展的一个飞跃，这是和共产党人对他的帮助与影响分不开的。从此，国民党的改组工作积极进行起来了。李大钊传 ・８６·
１９２３年１月，苏俄政府派来中国的特使越飞，从北京来到上海，经过李大钊、林伯渠的联络介绍，会见了孙中山。孙中山与越飞相见之下，“极为喜悦”，当即开始了会谈，李大钊、林伯渠也参加，一连整整谈了６天，进一步商讨了以俄为师改组国民党与建军，以及苏联援助中国革命等问题。于１月２６日发表了《孙文越飞联合宣言》，震惊了国内外。 经过频繁的接触和会谈，李大钊与孙中山建立了真挚的革命友谊，成为孙中山全家特别欢迎的客人。孙中山特别钦佩和尊敬李大钊，他在见到这样的客人后常常说，这些人是他真正的革命同志。他知道，在斗争中他能依靠他们的明确思想和无畏的勇气。“ 孙越宣言”的发表，消除了国民党方面一些人对联俄、联共的顾虑，推动了国共合作的发展。
此后，李大钊继续本着又联合又批评的精神，对国民党和孙中山进行帮助。他在《向导》上发表文章指出 ：“作为一个向军阀与外国帝国主义作战的联合战线，中国现在很需要一个普遍全国的国民党 。”但是，过去国民党“不大看重民众运动的势力，这不能不说是国民党的错误”。“今日的国民党应该挺身出来找寻那些呼唤的声音去宣传去组织，” 组织工人，组织农民，组织学生，组织商人，“ 发展普遍的国民的运动 。”
李大钊传 ・８７·
１９２３年６月，李大钊出席了在广州召开的党的第三次全国代表大会。由于西湖会议虽然作出了共产党员参加国民党的决定，但仍有不少的党员思想不通，所以这次大会的中心议题仍然是讨论如何同以孙中山为代表的国民党合作，实现革命的统一战线。毛泽东出席了这次大会。在会上，毛泽东和李大钊都坚决主张共产党员一面要参加到国民党中去组成和壮大革命统一战线， 一面要保持共产党的独立性。 由于他们坚持了正确的主张，两人都被选为三届中央委员。张国焘始终坚持其宗派主义的错误主张，因此他虽然是一、二届的中央委员， 这次却落选了。 这次大会，正确地估计了孙中山这种民主主义的立场，根据共产国际的指示，郑重地通过了关于国民运动及国民党问题的决议。议决“中国共产党须与中国国民党合作，共产党员应加入国民党 ”，“ 但仍保存我们的组织，并须努力从各工人团体中，从国民党左派中吸收具有阶级觉悟的革命分子，渐渐扩大我们的组织 。”这样就更加明确了我党建立革命统一战线的方针。
“三大”期间，孙中山又特地邀请李大钊与他在广州会面。他们商讨了广东革命政府的外交政策问题。
为了贯彻党的“三大”决定的建立革命统一战线的正确方针，李大钊在党内做了许多工作。
１９２３年秋，鲍罗廷由苏联政府派来中国，应李大钊传 ・８８·孙中山之聘为政治顾问。他也是先到北京与李大钊联系。李大钊就此约集北京地委的负责同志和他一起讨论国共合作事宜。李大钊指出 ：“今天革命事业的客观形势， 是需要发动反帝反军阀的民主革命， 这个革命任务不是现在那样的国民党所能担当得了的，必须要加入新的血液，这就是无产阶级的革命力量 。”而共产党为了进行这个革命，也需要同国民党合作。“因此，建立两党的联合战线就成了必要和适时的了。但是，国民党的缺点很多，无组织无纪律无群众是显而易见的。如果孙中山有决心把国民党大大地改组一下……还是大有可为的。如果不这样，仅就国民党的现状来谈国共合作，那就不成 。” 总之，“只要国民党有改造的可能，孙中山有改造国民党的决心，国共两党建立联合战线就是可能的，我们就应该积极地去促其实现 。”
“孙越宣言”发表和我党“三大”召开后，国共合作和国民党的改组工作进行顺利。１１月，国民党正式发表了改组宣言。接着又采取了重大的组织措施，宣布要在全国重新登记党员，成立临时中央委员会，指定专人积极筹备召开国民党第一次代表大会。
１９２４年１月２０日，国民党第一次代表大会在广州正式召开，孙中山指定李大钊为北京的代表。李大钊自参加我党的“三大”回到北京后，积极贯彻李大钊传 ・８９·党的决议，一面说服党员，统一党内思想，一面打出国民党的旗帜，建立起国民党的组织，吸收许多青年加入国民党，但其中约有三分之一是中共党员和社会主义青年团员。李大钊于１９２３年底去广州经上海时，中共中央委派他组成一个指导小组，指导出席国民党一大的中共党员。李大钊到广州后，孙中山立即让他和廖仲凯参加了改组国民党的重要工作。大会期间，李大钊是主席团的五个成员之一，和孙中山一起主持了整个会议的进行。同时，还担任了大会的许多重要职务，会上所设立的全部四个委员会中，他就担任了三个委员会的委员，是大会兼职最多的一个。尤其是大会上通过的宣言和党章，经过李大钊等共产党的努力，表现出国民党的巨大进步。但在讨论党章时，几个国民党右派分子却跳了出来，反对党内有党，反对共产党员跨党，提出要增加一条“本党党员不得加入他党”的规定。进行破坏捣乱，还污蔑共产党员加入国民党是一种“阴谋”。 因此，李大钊发表了严正声明，指出 ：“我们之加入本党，是为有所贡献于本党以贡献于国民革命的事业而来的 ”，“ 我们加入本党的时候，自己先从理论上事实上作过详密的研究。本党总理孙先生亦曾允许我们仍跨第三国际在中国的组织。所以我们来参加本党而兼跨固有的党籍，是光明正大的行为，不是阴谋鬼祟的举动 。”李大钊的声李大钊传 ・９０·明，义正词严，合情合理，批驳了国民党右派分子的反动论调，清除了一部分人的疑虑。大会通过了实行三大政策的宣言和党章，选举了共产党人李大钊、谭平山、于树德为正式委员，毛泽东、张国焘、瞿秋白等为候补委员，参加国民党的中委执行委员会。这样，终于实现了第一次国共合作，建成了革命统一战线。
有了国共合作的革命的统一战线，又有了广大革命根据地作依托，随后又以黄埔军校为基础建立了革命的军队，所以中国的革命运动，在全世界革命高潮已经过去之后，还能从１９２４年起逐渐上涨，到１９２５年至１９２７年形成为巨大的革命高潮。
１９２４年２月底，李大钊从广东回到北京后，立即用国民党的旗帜展开工作。不多时，国民党北京市党部成立了，天津市和直隶省的国民党部也成立起来了。接着，各地各级的国民党部相继成立。后来还成立了国民党的北方执行部以及国民党的政治委员会北京分会。 在北方， 几乎所有的国民党组织都是共产党人着手成立起来并以共产党员和国民党左派为骨干。
由于群众运动的高涨和国民党势力的发展，李大钊的名声越来越大。当时的北洋军阀愚昧无知，他们害怕“赤化 ”，因为国共合作，他们也不分什么国民党、共产党，笼而统之，把孙中山称作“南赤 ”，把李大钊传 ・９１·李大钊称作“北赤”，都是他们心目中最痛恨的对象。
１９２４年５月下半月，由于张国焘的叛变出卖，李大钊、张昆弟、高君宇等许多共产党员被北洋军阀政府明令通缉，李大钊被迫避居到故乡附近昌黎的五峰山。反动军警不但搜查了他在北京的住址，而且曾经到他乐亭的故居去抓人， 但他们两次扑空。 李大钊的夫人很为他担忧， 请人捎信到五峰山， 想托白坚武做个人情，取消通缉令。李大钊坚决拒绝，他在给夫人的回信中说：去托白坚武大可不必，过去同窗时，我们虽是好友，但在去年“二七”惨案发生后，就断绝了交往。他在直系军阀幕下摇羽毛扇，而我却站在革命的一边。就是亲兄胞弟，站在敌对战线上也是常有的。何况我与白坚武？“那张不起任何作用的通缉令，没有什么可怕，”“这种无耻的迫害是吓不倒我的 。”“ 现在我的工作很忙，今后再也没有时间来照顾家庭了。 你应当坚强起来， 千万不要为我的生活颠沛流离焦急，而要振作起精神来，抚养和教育子女 。”“ 目前统治者的这种猖狂行为，只不过是一时的恐怖罢了。不出十年，红旗将会飘满北京，看那时的天下，竟是谁人的天下 ！”李大钊平时是那样的忠厚，那样的和蔼，但一到紧要关头，他的革命信仰就是那样的坚定，他的斗争意志就是那样的顽强！怎不令人肃然起敬呢！
李大钊传 ・９２·
１９２４年６月上旬，李大钊接到党中央通知，委派他为首席代表，率领中国共产党代表团赴莫斯科出席共产国际第五次代表大会。６月１７日至７月８日，共产国际第五次代表大会召开。李大钊代表中国共产党在会上就中国民族革命问题发表了声明，同托洛茨基集团的反列宁主义路线作了斗争。会后他留下来，担任了我党驻共产国际的代表。他在苏联呆了近５个月，其间参观了许多地方和单位，得以亲眼看到在列宁、斯大林领导下的苏联社会主义革命的成就，又亲眼看到苏联人民和世界人民对中国革命的巨大支持，更加增强了他对共产主义和对中国革命胜利坚定不移的信心。这年初冬，李大钊不顾敌人继续在通缉的危险，秘密地回到北京，立即投入正在高涨的革命斗争中。
李大钊对革命统一战线方面的工作，首先集中于以国共合作为中心的党派问题和社会团体问题，但他同时对团结各兄弟民族来共同参加中国革命也非常重视。 还在１９２３年， 李大钊就亲自领导邓中夏等一些同志，开始在北京蒙藏学校的青年学生中去进行工作，于１９２３年至１９２４年，发展了乌兰夫等第一批中国共产党蒙族党员，在这个学校建立了党的组织，一批先进的蒙古族青年觉醒并组织起来了。从此，蒙藏学校就成为我党在少数民族中从事革命活动李大钊传 ・９３·的重要据点。
李大钊、赵世炎等都非常关心和重视这个学校的工作。在繁忙的工作中，还时常来参加学校党组织的会议，为大家讲解马克思列宁主义的革命道理，分析国内外形势，使大家逐渐认清民族斗争和阶级斗争的关系、内蒙古民族解放斗争和全国各族人民解放斗争的关系，认清蒙古民族的彻底解放只有依靠中国共产党的领导才能获得。在李大钊等深入细致的帮助下，一些蒙族青年在政治思想上迅速成熟起来，蒙族学校的党团员也发展到数十人之多。在以后北京的历次革命斗争中，蒙族学校的进步学生都常常站在斗争的前列。
李大钊和北京党组织还对１９２１年因逃避反动王公迫害而来到北京的锡尼喇嘛开展了统一战线工作。锡尼喇嘛留居北京达４年，党通过内蒙古进步青年和同他有关系的汉族共产党员，向他介绍了马克思列宁主义的革命道理和十月革命后的种种情况，使他的觉悟大为提高，逐步走上了正确的革命道路。此后由于锡尼喇嘛的积极活动，在他的周围又团结了一批进步分子，扩大了内蒙古革命活动的阵线。
为了团结更广泛的阶层和更多的人士参加革命，李大钊根据国共合作经验，主张在内蒙古地区也建立统一战线的组织。１９２４年４月，首先在蒙藏学校李大钊传 ・９４·建立了内蒙古人民革命青年团，它比中国社会主义青年团的性质更要广泛得多。随后，由李大钊向我党中央建议，经共产国际同意，决定成立内蒙古人民革命党。１９２５年１０月２７日，在张家口召开了内蒙古人民革命党第一次代表大会。出席这次大会的有内蒙古东西部各盟镇的代表１００余名，另有青年学生代表５０余人参加。共产国际代表、中国共产党代表、中国国民党代表和冯玉祥国民军的代表，都参加了这次大会。同时，共产党人吉雅泰、李裕智等和锡尼喇嘛等进步分子被选为中央委员。大会还决定成立内蒙古人民革命军，开办内蒙古军官学校，选派蒙族青年到苏联和蒙古人民共和国去学习。
内蒙古人民革命党是一个统一战线的组织，因而它的成分比较复杂，但它的骨干大部分为中共的党、团员和进步青年知识分子，它的基本成员是劳动农牧民群众。虽然它的上层分子白云梯等人后来背叛了革命，但我党的领导和影响是主要的，它在内蒙古地区传播革命思想，发动革命斗争的历史作用不可低估。
党根据内蒙古地区民族组成的特点，为更好地团结蒙、汉各族劳动人民共同进行革命斗争，决定成立工农兵大同盟。李大钊于１９２５年冬亲赴张家口领导了这项工作。他深入到劳动群众中，和群众打成一片，生活在一起，了解情况，进行细致的组织工作。李大钊传 ・９５·
李大钊亲自主持了工农兵大同盟的成立大会，参加这次大会的蒙、汉各族工人、农民、牧民、士兵的代表共有２００余人，大会选举李大钊和赵世炎担任大同盟的正副书记。这个大同盟是党在内蒙古地区成立的第一个群众性组织，是第一次国内革命战争时期党在内蒙古开展工作的主要阵地。
李大钊传 ・９６·
